自清末戊戌维新运动起，天心阁成为长沙近代史的重要见证。1898年1月熊希龄、谭嗣同等创办政治学术团体南学会，天心阁是其集会的场所之一。南学会成员唐才常、秦力山等常来此演讲，传播“开民智、伸民权、一民心“的维新思想。1905年革命党人陈家鼎受孙中山、黄兴之委托，由日本回湘组织同盟会湖南分会，禹之谟任会长，机关办事处即设在天心阁三楼。1911年3月2日广州起义前夕，省会新军领导人刘文锦召集同志56人在阁上开会，图谋策应。后因事泄，抚署发出暗杀令。刘文锦获悉，辗转逃至上海，得以幸免。同年10月10日，武昌起义爆发，长沙首先响应。18日，焦达峰、陈作新等在贾太傅祠开会，决定起义。同时，陈作新密约新军同志在天心阁中策划布置。22日起义一举成功，焦达峰、陈作新被推为湖南军政府正副都督。